Calouste Gulbenkian augmentera considérablement la fortune familiale en se lançant dans les affaires pétrolières. Ainsi, en 1891, il attire l’attention des grandes compagnies internationales, en rédigeant un article dans la Revue des Deux Mondes, sur la richesse de la mer Caspienne et la région de Bakou. Il va également attirer l’attention sur le pétrole irakien, sans avoir jamais mis les pieds dans cette région ottomane. En 1914, lors de négociations avec les grandes compagnies pétrolières qui manipulent leurs gouvernements pour s’approprier les territoires ottomans de Mésopotamie, Calouste Gulbenkian obtiendra 5% sur tous les gisements d’Irak, ce qui lui valut le surnom de Mister 5%, le reste de sa vie.

A sa mort en 1955, une partie sa fortune, fut répartie entre différentes associations arméniennes (caritatives ou non) à l’étranger, et la Fondation Calouste Gulbenkian à Lisbonne, qui possède une importante collection d’art, en son musée.
Deux centres culturels significatifs portent également son nom, à Paris et à Jérusalem où une riche bibliothèque est ouverte au public. La plus grande partie de sa collection d'art arménien est au Patriarcat grégorien de Jérusalem.
Plusieurs écoles en Grande-Bretagne et un jardin de 24 hectares (ouvert du 1er juillet au 31 août), aux portes de Deauville (Normandie), portent également son nom. Dans le quartier de Sultanhamam, près de la Grande Poste d’Istamboul, un immeuble de commerce est encore désigné sous le nom de Gulbenkian (Gülbenkyan Han).

La maison natale de cet ottoman hors du commun, fait l’objet de pourparlers entre les habitants d’Üsküdar et la municipalité, afin de la mettre sous protection en l’inscrivant au patrimoine national turc.